茨城大学学術研究院応用理工学野物質科学工学領域の倉持昌弘講師（兼：東京大学大学院新領域創成科学研究科物質系専攻講師）と東京大学大学院新領域創成科学研究科物質系専攻の佐々木裕次教授らの研究グループは、X線動画で高分子樹脂内のミクロ分子運動を捉える新たな動態計測手法「透過X線明滅法（Transmitted X-ray Blinking：TXB）」を開発しました。本手法では、X線強度のわずかな時間的揺らぎを解析することで、従来のレントゲン（透過X線）撮影では区別ができなかったミクロ分子動態の違いを明確に検出することに成功しました（図１）。
同研究グループは、手のひらサイズの超小型X線光源を自作し、X線光源発生点と試料位置、そして検出器までの距離を数ミリレベルまで接近させることで、X線輝度を上昇させ、900ナノ秒という極めて短い時間で1枚の画像を撮影することに成功しました。本手法で、従来のX線技術では区別できなかった2つの高分子樹脂（結晶性高分子樹脂ポリエーテルエーテルケトン：PEEKと非結晶性高分子樹脂ポリエーテルイミド：PEI）のX線動画に機械学習を新規に取り入れ解析した結果、90％超の精度で両者を判別することに成功しました。つまり、X線透過静止画像情報への時間軸の取り入れ（動画撮影）と機械学習により、両者の区別が可能となる動態像を得ることに成功しました。本成果は、X線透過画像情報に時間軸を取り入れることで実現した世界初の試みで、材料評価に加えて、照射時間が短く被曝量を抑えられる臨床検査としての利用も期待されます。
- 詳しくはプレスリリースをご覧ください。（東京大学東京大学大学院新領域創成科学研究科のWEBサイト）
- Successful Dynamics Measurement Using Nanosecond Time-resolved X-ray Imaging (PDF)
（a）今回開発した透過X線明滅（Transmitted X-ray Blinking：TXB）装置。
（b）上段がX線透過像、下段が機械学習による動態像で、上段では区別が難しい明確なミクロ分子動態の区別が可能になった。
X線透過像は臨床ではレントゲン検査として利用されていますが、今まで実験室や医療現場ではそれほど大きな進展はありませんでした。これまで佐々木研究室では、回折X線追跡法（Diffracted X-ray Tracking：DXT）、回折X線明滅法（Diffracted X-ray Blinking：DXB）、小角X線明滅法（Small-angle X-ray Blinking：SAXB）の3つの方法を提案し（関連情報参照）、物質の原子分子の内部運動を高精度に捉えることに世界で初めて成功してきました。今回はさらに、臨床で使われているレントゲン検査と同様のX線透過領域のX線強度においても、同様のX線強度の明滅現象が観察できることを検証しました。
同研究グループは、手のひらサイズのX線光源を自作し（図2）本実験に利用しました。X線光源発生点と試料位置、検出器間の距離を数ミリレベルまで接近させて、X線光学系を導入することなく、高輝度のX線照射を実現しました。この結果、単一画像を900ナノ秒で検出できるようになり、高速での連続撮影が可能になりました。
真空装置内でフィラメントから電子を発生させ、銅薄膜に照射することで、CuK線の単色X線を発生させた。この原理は通常のX線発生プロセスと同じであるが、試料までの距離を工夫した。
TXBの試料には、X線吸収係数がほぼ同じ2つの高分子樹脂（PEEKとPEI）を使用しました（図3）。この2つの試料について、1画像あたり900ナノ秒間の高速撮影を5,000回繰り返し、その総和積算強度（静止画像）を比べたところ、ほぼ区別がつかない（若干強度の違いを検出）状態であることを確認しました。次に、連続画像5,000枚から、自己相関解析（Auto-Correlation Function：ACF）を用いてこれらの動画を解析すると、PEEKがPEIよりも運動サイズが大きいことが判明しました。
（a）試料とX線を可視光に変換するシンチレータ（タリウム活性化ヨウ化セシウム: CsI(Tl)）の配置図。
（b）各試料形状（10x10x1mm）とその積算されたX線透過像。PEEK/PEIにおいてほぼ同じ画像を示した。
（c）X線透過像における時間的な変化。
（d）各試料における透過X線の強度分布。
さらに、得られた自己相関解析データ（4,096ピクセル）に対して主成分分析（Principal Component Analysis：PCA）を適用したところ、20種類の運動モード（主成分）に要約することができました。これらに対して機械学習の一種である線形判別分析法（Linear Discriminant Analysis：LDA）を適用したところ、90％超の精度でPEEKとPEIを判別できることが判明しました。このように、X線の透過領域のX線強度揺らぎを解析することで、各試料の違いを判別することができる可能性を世界で初めて実証しました（図4）。
（a）各試料からの透過X線強度変化を20の運動モードの成分から解析した例。各運動モードの総和で表現し、例えば、片方の試料であるPEEKらしい運動モードのみを抽出し再現する。
（ｂ）その再現した各運動モードで今度はPEIの透過X線強度を再現してみると、PEEKらしい運動モードでは再現できない部分が出てくるので明確な区別がつく。
TXBは、材料評価法だけではなく、基礎医学分野での利用や、臨床現場でのレントゲン検査に代わる次世代レントゲン検査法としての貢献が期待されます。従来のX線透過像では区別が難しかった多くの物質において、本手法を用いることで構造動態が異なる部位を撮影することが可能になります。また、本技術は高速計測が可能であることから、人へのX線被曝量も抑えることができ、さらに発展させることでCT（Computed Tomography：コンピュータ断層撮影）撮影のような3次元動態計測も可能になると考えられます。実験室レベルでは、X線エラストグラフィーとしての応用も期待されており、具体的には、粘性が微妙に異なるがん細胞や、認知症で注目されるアミロイドフィブリルなどを標識せずに識別できる可能性があります。
論文情報
- 雑誌名：Optics Express
- 題 名：Sub-microsecond Molecular Motion Analysis of Polymer Resins via Transmitted X-ray Blinking
- 著者名：MASAHIRO KURAMOCHI, KENTARO HOSHISASHI, SHUNYA SHIMOMURA, DAISUKE SASAKI, TATSUYA ARAI, KAZUHIRO MIO, HIROSHI SEKIGUCHI, KENTARO UESUGI, YOSHIO SUZUKI, SHOTARO AKAHO, YUJI C. SASAKI
- DOI： 10.1364/OE.573497
研究助成
本研究は、国家戦略分野である次世代AI分野への挑戦を志す若手研究者を支援する「JST 国家戦略分野の若手研究者及び博士後期課程学生の育成事業（BOOST） 次世代AI人材育成プログラム（若手研究者支援）（課題番号：JPMJBY24C4）」、「JST 戦略的創造研究推進事業 ACT-X（JPMJAX22B7）」の支援により実施されました。
